La structure géologique du massif armoricain est complexe. Le socle armoricain date de l’orogenèse hercynienne qui a mis en place des faisceaux de plis serrés et faillés. À la fin de l’ère primaire, la chaîne montagneuse du massif armoricain devient une surface d’aplanissement accidentée de quelques reliefs résiduels. L’évolution post-hercynienne fait apparaître plusieurs phénomènes. À l’ère tertiaire, des transgressions interviennent dans le vaste golfe de la mer des faluns (Anjou, Vendée…) tandis que des bombements en Basse-Bretagne et dans le Bocage normand déforment la surface d’érosion.
Un basculement général du socle breton du nord vers le sud explique les falaises du nord et les côtes basses du sud du massif français. Des cassures, souvent des rejeux d’accidents primaires, affaissent de larges zones (bassin de Rennes) ou fragmentent les plateaux en marches d’escalier. Enfin, de nouveaux aplanissements viennent s’ajouter à l’ancienne surface post-hercynienne. L’installation du réseau hydrographique à la fin de l’ère tertiaire a mis en évidence un relief de type appalachien avec des crêtes de roches dures (quartzites) alternant avec des sillons dégagés dans les roches tendres (schistes). Les variations du niveau marin liées aux fluctuations climatiques sont à l’origine des rias (vallées fluviales envahies par la mer).